目前,在鈣鈦礦發(fā)光二極管(PeLED)和量子點(diǎn)發(fā)光二級管(QLED)研究中存在一個(gè)困惑,即近期發(fā)表的前沿研究已經(jīng)遠遠突破了Ray optics的取光效率極限。主流解釋認為是光子回收顯著(zhù)提升了取光效率,甚至有觀(guān)點(diǎn)認為利用光子回收可實(shí)現100%的取光效率。
近日,南方科技大學(xué)納米科學(xué)與應用研究院執行院長(cháng)、電子與電氣工程系教授孫小衛及其團隊、南科大電子系教授王愷在國際學(xué)術(shù)期刊Nature Nanotechnology發(fā)表題為“Competing light extraction strategies in perovskite light-emitting diodes”的文章。
該文以PeLED為例明確闡述了理論極限突破的原因,并否定了當前過(guò)度夸大的光子回收效果。由于PeLED內存在顯著(zhù)的光子回收和微腔效應,不應繼續使用Ray optics模型評估取光效率,否則會(huì )嚴重高估的內量子效率。而針對光子回收能夠帶來(lái)極高效率的觀(guān)點(diǎn),文章指出光子回收策略在實(shí)踐中反而可能降低效率。因為該策略犧牲了微腔效應,而微腔效應恰恰是PeLED高效率的主要原因之一。該工作首次明確提出光子回收跟微腔效應存在競爭關(guān)系,為PeLED取光效率優(yōu)化指明了道路,防止后續研究陷入誤區。由于量子點(diǎn)和鈣鈦礦材料類(lèi)似,相比有機材料都有較大的折射率,此研究的結論也適用于QLED。
圖1 (a) 光子回收策略和 (b) 微腔策略的流程圖,顯示了各種效應的相互關(guān)系。
由于鈣鈦礦材料斯托克斯位移較小,PeLED內部存在再吸收和再發(fā)射現象,該現象使得被局限在波導模和基底的光子有機會(huì )被重新提取到外部,從而增強效率,這個(gè)過(guò)程稱(chēng)為光子回收。光子回收潛在的效率增強作用為目前高效率的PeLED提供了理論支持。在此背景下,孫小衛團隊認為光子回收并不能成為普遍的解釋?zhuān)⑻岢龉庾踊厥崭⑶恍嬖诟偁庩P(guān)系。
在如圖1a所示的光子回收流程,每一輪回收中LEE獲得累加,但同時(shí)能量也會(huì )被重新分配到非輻射復合和寄生吸收,從而放大損耗。例如圖2d中的案例,當內量子效率(IQE)下降10%,效率就會(huì )衰減到原來(lái)的一半。另言之,光子回收策略對損耗非常敏感,想要通過(guò)增強光子回收來(lái)提升效率,需要同時(shí)滿(mǎn)足小斯托克斯位移、低寄生吸收、近100%的內量子效率。然而這些完美條件在現實(shí)中難以實(shí)現,因此光子回收方案在實(shí)踐中并不一定能帶來(lái)有效增益。
圖2 (a) 發(fā)光層厚度跟再吸收率的關(guān)系 (b) 光子回收對效率提升的作用 (c) 寄生吸收對光子回收的影響 (d) 內量子效率和寄生吸收對光子回收的影響 (e-f) 弱微腔和強微腔中效率的優(yōu)化 (g) 微腔中的不同方向的偶極子的珀塞爾系數分離,對外耦合效率和內量子效率都有提升作用。
由于鈣鈦礦層的折射率往往比OLED中的有機發(fā)光材料更高,具有更強的微腔效應,仿真結果(圖2ef)表明PeLED中外耦合效率嚴重依賴(lài)于微腔效應;谠鰪姷奈⑶恍,效率可以達到50%以上。然而在光子回收策略中增加發(fā)光層厚度會(huì )抑制微腔的形成(圖1b),導致微腔效應和珀賽爾效應的衰減,不利于效率的提升。
綜上,光子回收策略和微腔策略之間存在競爭作用。光子回收需要滿(mǎn)足嚴格的前提條件才能有效地貢獻光子,且在此過(guò)程中會(huì )犧牲微腔效應。因此光子回收策略在實(shí)踐中并不能保證效率提升,甚至可能降低效率。在大部分情況下應優(yōu)先考慮微腔效應。PeLED想要獲得效率突破,應當需要根據材料和器件的特性選擇匹配的取光策略,該研究指明了PeLED效率突破方向。
該研究工作第一作者為南方科技大學(xué)梅冠鼎博士,孫小衛教授為唯一通訊作者,南方科技大學(xué)為唯一通訊單位。該研究工作得到了國家科技部、國家自然科學(xué)基金的支持。
論文鏈接:
https://www.nature.com/articles/s41565-024-01709-y
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